Dica publicada pelo pessoal da BufaloInfo.

Não há ainda, nas classes do framework, um meio de obter o tamanho total de um diretório. Por isso o tamanho total de um diretório deve ser obtido pela soma do tamanho de seus arquivos e diretórios, da seguinte forma :

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public static long Size(System.IO.DirectoryInfo dirInfo)
{
	long total = 0; 
 
	// Obtem o tamanho total dos arquivos no diretório
	foreach(System.IO.FileInfo file in dirInfo.GetFiles())
	total += file.Length; 
 
	// Obtem o tamanho total dos sub-diretórios da pasta
	foreach(System.IO.DirectoryInfo dir in dirInfo.GetDirectories())
	total += Size(dir); 
 
	return total;
}

É interessante observar que esta função é recursiva : Ao encontrar uma pasta a função chama a si mesma para poder calcular o tamanho da pasta e desta forma somar ao tamanho total.

No link abaixo há uma explicação mais detalha sobre Recursividade e os cuidados a considerar em seu uso:

http://pt.wikipedia.org/wiki/Recursividade